string[] files = Directory.GetFiles(@"C:\ornek", "*.*", SearchOption.AllDirectories);

            string[] isim = {@"c:\ornek\aaaa1.txt",@"c:\ornek\aaaa2.txt"};
            for (int i = 0; i < files.Length; i++)
            {
                try
                {
                    listBox1.Items.Add(files[i]);
                    File.Move(files[i], isim[i]);
                }
                catch (Exception ex)
                    
                {
                    MessageBox.Show(ex.Message);
                }
                finally { }
            }

Kodun'da sadece ufak bir hata var geri kalan mantık doğru , isim stringin tek değer içeriyor , ve move işleminde ikinci string'in de uzantısını belirtmen gerekiyor.. Ornek klasörünün içine iki dosya atıp öyle deneyebilirsin